一、研究背景與挑戰(zhàn)

建筑物營(yíng)運(yùn)約占電力消耗的 30%，因此將太陽(yáng)能采集技術(shù)整合至建筑立面，特別是高層建筑的玻璃幕墻，成為實(shí)現(xiàn)永續(xù)目標(biāo)的關(guān)鍵技術(shù)之一。光電窗（Photovoltaic Windows）要求器件必須在維持足夠的功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）的同時(shí)，確保平均可見(jiàn)光穿透率（AVT）高于 20%，并保留進(jìn)入建筑物內(nèi)光線的自然光譜，亦即具備色彩中性度（Color-Neutrality）。

傳統(tǒng)半透明（Semitransparent, ST）光伏器件通常透過(guò)采用高帶隙吸收層或極薄膜實(shí)現(xiàn)透光，但由于其可見(jiàn)光譜的吸收截止或吸收曲線呈漸進(jìn)增加，往往會(huì)導(dǎo)致器件呈現(xiàn)有色色調(diào)，進(jìn)而影響用戶(hù)的視覺(jué)舒適度。相較之下，半遮光（Semi-Opaque, SO）結(jié)構(gòu)是實(shí)現(xiàn)色彩中性度的直接有效策略。在 SO 結(jié)構(gòu)中，光線僅通過(guò)未覆蓋的透明基板區(qū)域，因此能保留其光譜形狀。

研究的挑戰(zhàn)在于開(kāi)發(fā)一種不引入額外損耗的圖案化制程。研究團(tuán)隊(duì)由 Monash 大學(xué) Jacek J. Jasieniak 教授，與 New South Wales 大學(xué)的研究人員合作完成，成果發(fā)表于《ACS Energy Letters》期刊。研究團(tuán)隊(duì)采用了一種基于接觸印刷疏水模板的自組裝技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了快速且可擴(kuò)展的底部圖案化制程，該方法將鈣鈦礦活性層限制在選定的親水區(qū)域結(jié)晶，并在疏水區(qū)域形成透光區(qū)域，從而有效地控制了透明度水平。

二、準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)分裂（QFLS）表征與載子動(dòng)力學(xué)解析

1.       效率損失的初步診斷

研究結(jié)果顯示，SO 器件的效率損失主要源于 Voc 降低了 40–70 mV，以及填充因子（FF）降低了 1–4%。（圖3b.c）

通過(guò)暗電流-電壓測(cè)量，SO 器件的暗飽和電流增加，這清楚地指示了存在過(guò)量的非輻射復(fù)合，利用 Suns-Voc 測(cè)量導(dǎo)出的二極管理想因子（Diode Ideality Factor）進(jìn)一步證實(shí)了這一點(diǎn)。不透明器件的理想因子為 1.54，而 SO 器件的理想因子高達(dá) 1.97。該數(shù)值上的差異暗示了 SO 器件中陷阱輔助的非輻射復(fù)合（trap-assisted nonradiative recombination）顯著增加。（圖5c）

2.       QFLS 表征原理與實(shí)驗(yàn)細(xì)節(jié)

為空間性地表征器件內(nèi)的復(fù)合行為，研究采用了基于廣義普朗克定律（generalized Planck's law）的光致發(fā)光（PL）成像技術(shù)，通過(guò)測(cè)量 PL 通量來(lái)指示準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)分裂 (QFLS) 的大小。QFLS 是衡量太陽(yáng)能電池中載流子分離程度和可實(shí)現(xiàn)電壓的關(guān)鍵參數(shù)。

實(shí)驗(yàn)中，研究人員在 1 Sun 等效光照下，使用 445 nm 雷射激發(fā)源對(duì)完整器件堆棧進(jìn)行了 PL 成像，并使用 725 nm 長(zhǎng)波通濾光片進(jìn)行訊號(hào)采集。

研究透過(guò)分析 PL 通量來(lái)空間性表征 QFLS，從而精確定位半遮光鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中由圖案邊緣不均勻性導(dǎo)致的非輻射復(fù)合損失。

為實(shí)現(xiàn)類(lèi)似或更高效的載子損失分析，推薦使用Enlitech QFLS-Maper 準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)分裂檢測(cè)儀。該設(shè)備能在 3 秒內(nèi)可視化呈現(xiàn) QFLS 圖像，提供材料整體準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)分布。QFLS-Maper 不僅能測(cè)量 QFLS 和 QFLS 圖像，同時(shí)提供 Pseudo J-V 測(cè)量，能迅速預(yù)測(cè)材料的理論效率極限（iVoc），并量化 Voc 潛力，幫助研究人員快速理解非輻射復(fù)合損失來(lái)源。

3.       QFLS 數(shù)據(jù)分析與核心發(fā)現(xiàn)

研究發(fā)現(xiàn)，空穴傳輸層（HTL，即 Spiro-OMeOTAD）的厚度不均勻性可能是導(dǎo)致 Voc 降低和載流子復(fù)合增加的原因之一。光學(xué)顯微鏡圖像顯示，由于旋涂沉積過(guò)程中溶液流動(dòng)受到空間限制，Spiro 層的顏色變化很大，表明整個(gè)薄膜的厚度不均。這種形態(tài)差異與 PL 通量（圖 S14b）相關(guān)聯(lián)，并指出在整個(gè)薄膜上 QFLS 的變化幅度高達(dá) 50 meV。

PL 成像結(jié)果 (圖 5d, f)：在 1000 μm 和 600 μm 線寬的器件中，存在明顯的非均勻性，以及源自旋涂沉積的徑向條紋。對(duì)于線寬較窄（低覆蓋率）的器件，這種不均勻性更為顯著。

空間損失機(jī)制解析：活性區(qū)域內(nèi)的載流子損失集中發(fā)生在圖案的邊緣區(qū)域。靠近圖案中心，QFLS 隨后得到改善并趨于穩(wěn)定。這一空間上的損失模式與先前通過(guò)截面掃描電子顯微鏡（SEM）觀察到的鈣鈦礦薄膜的微觀結(jié)構(gòu)差異（圖 2c, d）相吻合：圖案中心以垂直取向的晶粒為主，而邊緣區(qū)域的晶粒則較不均勻。

QFLS 對(duì) Voc 損失的量化貢獻(xiàn)： 為了量化薄膜非均勻性導(dǎo)致的電壓損失，研究團(tuán)隊(duì)估算了通過(guò)改善低性能區(qū)域（PL 強(qiáng)度低于總體分布的 70th 百分位數(shù)）的非輻射復(fù)合所能實(shí)現(xiàn)的潛在 QFLS 改善。研究發(fā)現(xiàn)，將這些低性能區(qū)域替換為高性能區(qū)域（前 30% 像素的平均 PL 強(qiáng)度），潛在的 QFLS 提升估計(jì)為：對(duì)于 1000 μm 線寬器件可達(dá) 17 mV；對(duì)于 600 μm 線寬器件，潛在提升更高，約為 29 mV。

QFLS 不僅確認(rèn)了圖案化結(jié)構(gòu)導(dǎo)致的非輻射復(fù)合是限制 Voc 的主要因素，更重要的是，它提供了空間解析的損失分布圖，明確將效能損失與自組裝制程中鈣鈦礦薄膜形態(tài)和厚度的不均勻性（包括邊緣效應(yīng)）建立關(guān)聯(lián)。

三、結(jié)論與研究成果

研究成功展示了 SO-PSCs 作為光電窗的應(yīng)用前景。通過(guò)自組裝和電極熱蒸發(fā)相結(jié)合的制程，器件在 20–50% AVT 范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)了色彩中性度（CRI ~97）和高視覺(jué)清晰度（總霧度值僅 5%）。

器件性能表現(xiàn)

• 器件在AVT 19%時(shí)達(dá)到16.1% PCE，為目前色彩中性PSCs高效率，接近不透明器件實(shí)用極限的93%。（Table 1、圖 3d、4a.b）

• 在20-50% AVT范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)優(yōu)異色彩中性度（CRI      ~97）和高視覺(jué)清晰度（總霧度值僅5%）。（圖2g）

• 熱穩(wěn)定性測(cè)試中，SO-PSCs在65°C下保持250小時(shí)后仍保留約90%峰值效率。（圖5a）

QFLS分析核心發(fā)現(xiàn)

• 定量揭示圖案化器件中Voc損失來(lái)源：活性層和傳輸層在空間受限結(jié)晶過(guò)程中的不均勻形態(tài)導(dǎo)致非輻射復(fù)合增加

• 線寬較窄器件的薄膜均勻性改善潛力更大，可提升電壓17-29 mV

技術(shù)意義與展望 研究證實(shí)SO-PSCs架構(gòu)在光電窗應(yīng)用中的可行性，QFLS空間分析為未來(lái)制程優(yōu)化提供明確方向，通過(guò)減輕圖案邊緣和薄膜不均勻性損失，可使器件性能進(jìn)一步接近理論極限。

文獻(xiàn)參考自ACS Energy Letters_DOI: 10.1021/acsenergylett.5c02792

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