突破鹵化物分布難題，高效率疊層電池

寬能隙鈣鈦礦在疊層太陽(yáng)能電池中面臨嚴(yán)峻挑戰(zhàn)：當(dāng)溴碘比例超過(guò)20%時(shí)，PbBr2和PbI2傾向形成不同中間復(fù)合體，導(dǎo)致富溴相優(yōu)先成核，造成鹵素離子空間分布極度不均，引發(fā)組分偏析和體積缺陷。南京大學(xué)譚海仁教授、Kong Wenchi教授團(tuán)隊(duì)在《ACS Energy Letters》發(fā)表突破性研究，開(kāi)發(fā)中間組分工程（ICE）策略，以PbCl2和過(guò)量MABr替換部分PbBr2，誘導(dǎo)形成亞穩(wěn)態(tài)二維中間相A2PbIxBr3?xCl。該技術(shù)成功實(shí)現(xiàn)寬能隙鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（1.67 eV）22.5% PCE和1.280 V開(kāi)路電壓，集成為單片疊層電池后在1.21 cm2面積上取得30.65% PCE效率和30.5%認(rèn)證效率。

Fig. 1 展示了時(shí)間飛行二次離子質(zhì)譜（ToF-SIMS）垂直分層現(xiàn)象，證明了鹵素離子分布的極度不均

QFLS深度量化ICE薄膜品質(zhì)的提升

研究團(tuán)隊(duì)綜合運(yùn)用穩(wěn)態(tài)光致發(fā)光（PL）、時(shí)間分辨光致發(fā)光（TRPL）等表征手段，準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)分裂（QFLS）作為評(píng)估鈣鈦礦薄膜潛在性能和體積缺陷密度的核心指標(biāo)，其數(shù)值直接反映材料中載流子復(fù)合損失程度。經(jīng)ICE處理的薄膜展現(xiàn)顯著光電特性提升：PLQY從對(duì)照組的0.72%大幅躍升至9.28%，QFLS值從1.252 eV顯著提升至1.318 eV，直接印證ICE薄膜具備更潛在性能和顯著更低的體積缺陷密度。

Table S1，其中明確展示了對(duì)照組與ICE薄膜在光電性能上的量化差異

QFLS提升與開(kāi)路電壓損失分析高度一致：ICE器件的非輻射復(fù)合損失從64.8 mV大幅降低至14.8 mV，清晰表明缺陷相關(guān)的非輻射復(fù)合損失得到有效最小化?？臻g電荷限制電流（SCLC）測(cè)量進(jìn)一步佐證：ICE薄膜陷阱態(tài)密度僅為2.96×10^15 cm^-3，顯著低于對(duì)照組的6.25×10^15 cm^-3，證實(shí)了缺陷密度的顯著降低。

Fig. 3c則直觀呈現(xiàn)了開(kāi)路電壓損失分析，凸顯了非輻射復(fù)合損失的顯著降低，與QFLS的提升相互印證

Enlitech QFLS-Maper準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)分裂檢測(cè)儀器專(zhuān)為快速、重復(fù)性地量測(cè)QFLS關(guān)鍵參數(shù)而設(shè)計(jì)，正如本研究所展示的QFLS值提升直接關(guān)聯(lián)到低缺陷密度與潛在性能。研究人員可借由QFLS-Maper輕松實(shí)現(xiàn)類(lèi)似的QFLS表征，加速鈣鈦礦材料篩選與優(yōu)化。

ICE策略：從鹵化物均勻化到結(jié)晶動(dòng)力學(xué)全面重塑

鹵化物均勻性方面：時(shí)間飛行二次離子質(zhì)譜（ToF-SIMS）深度分析顯示，對(duì)照組薄膜溴含量在垂直方向急劇增加，呈現(xiàn)明顯垂直分層，而ICE薄膜展現(xiàn)接近理想的溴離子和碘離子固溶體行為，在整個(gè)體積結(jié)構(gòu)中均勻分散，未見(jiàn)界面富集或濃度極化。

Fig. 1b

結(jié)晶機(jī)制重塑方面：XRD分析在退火前ICE濕膜中觀察到6.47°低角度衍射峰，對(duì)應(yīng)A2PbIxBr3?xCl二維亞穩(wěn)態(tài)中間相，有效抑制PbBr2·DMSO中間體產(chǎn)生，此中間相退火后分解，僅作為結(jié)晶"模板"的瞬態(tài)作用。

Fig. 2a

成核動(dòng)力學(xué)優(yōu)化：原位光致發(fā)光測(cè)量顯示，對(duì)照組薄膜初期能隙達(dá)1.73 eV表明富溴組分優(yōu)先形成，ICE薄膜初期能隙約1.66 eV，有效抑制富溴組分形成并實(shí)現(xiàn)更穩(wěn)定、緩慢的生長(zhǎng)過(guò)程。

Fig. 2c

微結(jié)構(gòu)顯著優(yōu)化：ICE薄膜呈現(xiàn)較低成核速率和增強(qiáng)晶粒生長(zhǎng)速率，平均晶粒尺寸從250 nm增加68%至420 nm，表面粗糙度從23.40 nm降低33.8%至15.50 nm，大幅減少了非輻射復(fù)合中心。

Fig. S18c

J-V曲線驗(yàn)證：?jiǎn)谓Y(jié)與疊層性能雙重突破

J-V曲線測(cè)量全面驗(yàn)證ICE策略?xún)?yōu)異效果。寬能隙鈣鈦礦太陽(yáng)能電池器件實(shí)現(xiàn)22.64% PCE、1.280 V VOC（超過(guò)SQ極限93%）、21.26 mA/cm2 JSC、83.20% FF，相比對(duì)照組（21.24% PCE、1.224 V VOC）顯著提升。疊層電池表現(xiàn)更加出色：ICE疊層器件逆掃描PCE高達(dá)30.65%并獲得30.5%獨(dú)立認(rèn)證效率，平均PCE達(dá)30.01%，顯著高于對(duì)照組28.71%。穩(wěn)態(tài)功率輸出達(dá)30.3%，展現(xiàn)優(yōu)異的穩(wěn)定性表現(xiàn)。

Fig. 3f: 控制組與ICE單結(jié)器件的J-V曲線

Fig. 4d: 控制組與ICE疊層太陽(yáng)能電池的J-V曲線

Fig. S21: 由SIMIT測(cè)量的J-V曲線，圖中所示的J-V曲線證實(shí)了ICE疊層電池的PCE達(dá)到了 30.5%

Enlitech SS-LED220 Class A++可調(diào)光譜LED太陽(yáng)光模擬器為疊層電池研究提供理想測(cè)試平臺(tái)。SS-LED220在光譜匹配和時(shí)間穩(wěn)定性均達(dá)到Class A++性能：AM1.5G光譜失配率<6.25%，時(shí)間不穩(wěn)定性<0.5%，空間不均勻性<2%。穩(wěn)定性與精確度提供高重現(xiàn)性太陽(yáng)光模擬，有效消除傳統(tǒng)光源波動(dòng)誤差，確保疊層電池研究數(shù)據(jù)的高準(zhǔn)確性與重復(fù)性。

EQE測(cè)量：光電轉(zhuǎn)換能力全面驗(yàn)證

外部量子效率（EQE）測(cè)量進(jìn)一步驗(yàn)證了ICE策略的光電轉(zhuǎn)換提升效果。外部量子效率（EQE）光譜是使用Enlitech的QE-R量子效率系統(tǒng)測(cè)量的，該系統(tǒng)將單色光聚焦在器件的活性區(qū)域上。ICE器件的EQE光譜與J-V曲線結(jié)果高度一致，疊層電池匹配電流密度20.40 mA/cm2與J-V測(cè)量結(jié)果高度吻合，證實(shí)了數(shù)據(jù)準(zhǔn)確性和材料在不同波長(zhǎng)下的優(yōu)異吸收轉(zhuǎn)換效率。

Fig. 3g: 寬能隙控制組與ICE器件的EQE測(cè)量

Fig. 4e: ICE疊層太陽(yáng)能電池的EQE光譜及相應(yīng)的子電池整合JSC

突破性技術(shù)的深遠(yuǎn)影響

ICE策略成功解決了困擾寬能隙鈣鈦礦的鹵化物分布不均和相不均勻性核心問(wèn)題。通過(guò)重塑結(jié)晶動(dòng)力學(xué)，實(shí)現(xiàn)了更均勻晶體生長(zhǎng)、更大晶粒尺寸和顯著降低的缺陷密度，直接轉(zhuǎn)化為非輻射復(fù)合損失大幅降低。該技術(shù)不僅推動(dòng)單結(jié)鈣鈦礦效率突破22.5%，更將疊層電池效率提升至30.65%的新高度。封裝ICE器件在環(huán)境大氣中功率點(diǎn)追蹤1037小時(shí)后仍保持90.5%初始功率，為高效穩(wěn)定疊層光伏技術(shù)的商業(yè)化應(yīng)用奠定重要基礎(chǔ)。

文獻(xiàn)參考自ACS Energy Letters_DOI: 10.1021/acsenergylett.5c01452

本文章為Enlitech光焱科技改寫(xiě) 用于科研學(xué)術(shù)分享 如有任何侵權(quán)  請(qǐng)來(lái)信告知