突破鹵化物分布難題，高效率疊層電池

寬能隙鈣鈦礦在疊層太陽能電池中面臨嚴峻挑戰(zhàn)：當溴碘比例超過20%時，PbBr2和PbI2傾向形成不同中間復合體，導致富溴相優(yōu)先成核，造成鹵素離子空間分布極度不均，引發(fā)組分偏析和體積缺陷。南京大學譚海仁教授、Kong Wenchi教授團隊在《ACS Energy Letters》發(fā)表突破性研究，開發(fā)中間組分工程（ICE）策略，以PbCl2和過量MABr替換部分PbBr2，誘導形成亞穩(wěn)態(tài)二維中間相A2PbIxBr3?xCl。該技術成功實現(xiàn)寬能隙鈣鈦礦太陽能電池（1.67 eV）22.5% PCE和1.280 V開路電壓，集成為單片疊層電池后在1.21 cm2面積上取得30.65% PCE效率和30.5%認證效率。

Fig. 1 展示了時間飛行二次離子質譜（ToF-SIMS）垂直分層現(xiàn)象，證明了鹵素離子分布的極度不均

QFLS深度量化ICE薄膜品質的提升

研究團隊綜合運用穩(wěn)態(tài)光致發(fā)光（PL）、時間分辨光致發(fā)光（TRPL）等表征手段，準費米能級分裂（QFLS）作為評估鈣鈦礦薄膜潛在性能和體積缺陷密度的核心指標，其數(shù)值直接反映材料中載流子復合損失程度。經(jīng)ICE處理的薄膜展現(xiàn)顯著光電特性提升：PLQY從對照組的0.72%大幅躍升至9.28%，QFLS值從1.252 eV顯著提升至1.318 eV，直接印證ICE薄膜具備更潛在性能和顯著更低的體積缺陷密度。

Table S1，其中明確展示了對照組與ICE薄膜在光電性能上的量化差異

QFLS提升與開路電壓損失分析高度一致：ICE器件的非輻射復合損失從64.8 mV大幅降低至14.8 mV，清晰表明缺陷相關的非輻射復合損失得到有效最小化?？臻g電荷限制電流（SCLC）測量進一步佐證：ICE薄膜陷阱態(tài)密度僅為2.96×10^15 cm^-3，顯著低于對照組的6.25×10^15 cm^-3，證實了缺陷密度的顯著降低。

Fig. 3c則直觀呈現(xiàn)了開路電壓損失分析，凸顯了非輻射復合損失的顯著降低，與QFLS的提升相互印證

Enlitech QFLS-Maper準費米能級分裂檢測儀器專為快速、重復性地量測QFLS關鍵參數(shù)而設計，正如本研究所展示的QFLS值提升直接關聯(lián)到低缺陷密度與潛在性能。研究人員可借由QFLS-Maper輕松實現(xiàn)類似的QFLS表征，加速鈣鈦礦材料篩選與優(yōu)化。

ICE策略：從鹵化物均勻化到結晶動力學全面重塑

鹵化物均勻性方面：時間飛行二次離子質譜（ToF-SIMS）深度分析顯示，對照組薄膜溴含量在垂直方向急劇增加，呈現(xiàn)明顯垂直分層，而ICE薄膜展現(xiàn)接近理想的溴離子和碘離子固溶體行為，在整個體積結構中均勻分散，未見界面富集或濃度極化。

Fig. 1b

結晶機制重塑方面：XRD分析在退火前ICE濕膜中觀察到6.47°低角度衍射峰，對應A2PbIxBr3?xCl二維亞穩(wěn)態(tài)中間相，有效抑制PbBr2·DMSO中間體產(chǎn)生，此中間相退火后分解，僅作為結晶"模板"的瞬態(tài)作用。

Fig. 2a

成核動力學優(yōu)化：原位光致發(fā)光測量顯示，對照組薄膜初期能隙達1.73 eV表明富溴組分優(yōu)先形成，ICE薄膜初期能隙約1.66 eV，有效抑制富溴組分形成并實現(xiàn)更穩(wěn)定、緩慢的生長過程。

Fig. 2c

微結構顯著優(yōu)化：ICE薄膜呈現(xiàn)較低成核速率和增強晶粒生長速率，平均晶粒尺寸從250 nm增加68%至420 nm，表面粗糙度從23.40 nm降低33.8%至15.50 nm，大幅減少了非輻射復合中心。

Fig. S18c

J-V曲線驗證：單結與疊層性能雙重突破

J-V曲線測量全面驗證ICE策略優(yōu)異效果。寬能隙鈣鈦礦太陽能電池器件實現(xiàn)22.64% PCE、1.280 V VOC（超過SQ極限93%）、21.26 mA/cm2 JSC、83.20% FF，相比對照組（21.24% PCE、1.224 V VOC）顯著提升。疊層電池表現(xiàn)更加出色：ICE疊層器件逆掃描PCE高達30.65%并獲得30.5%獨立認證效率，平均PCE達30.01%，顯著高于對照組28.71%。穩(wěn)態(tài)功率輸出達30.3%，展現(xiàn)優(yōu)異的穩(wěn)定性表現(xiàn)。

Fig. 3f: 控制組與ICE單結器件的J-V曲線

Fig. 4d: 控制組與ICE疊層太陽能電池的J-V曲線

Fig. S21: 由SIMIT測量的J-V曲線，圖中所示的J-V曲線證實了ICE疊層電池的PCE達到了 30.5%

Enlitech SS-LED220 Class A++可調光譜LED太陽光模擬器為疊層電池研究提供理想測試平臺。SS-LED220在光譜匹配和時間穩(wěn)定性均達到Class A++性能：AM1.5G光譜失配率<6.25%，時間不穩(wěn)定性<0.5%，空間不均勻性<2%。穩(wěn)定性與精確度提供高重現(xiàn)性太陽光模擬，有效消除傳統(tǒng)光源波動誤差，確保疊層電池研究數(shù)據(jù)的高準確性與重復性。

EQE測量：光電轉換能力全面驗證

外部量子效率（EQE）測量進一步驗證了ICE策略的光電轉換提升效果。外部量子效率（EQE）光譜是使用Enlitech的QE-R量子效率系統(tǒng)測量的，該系統(tǒng)將單色光聚焦在器件的活性區(qū)域上。ICE器件的EQE光譜與J-V曲線結果高度一致，疊層電池匹配電流密度20.40 mA/cm2與J-V測量結果高度吻合，證實了數(shù)據(jù)準確性和材料在不同波長下的優(yōu)異吸收轉換效率。

Fig. 3g: 寬能隙控制組與ICE器件的EQE測量

Fig. 4e: ICE疊層太陽能電池的EQE光譜及相應的子電池整合JSC

突破性技術的深遠影響

ICE策略成功解決了困擾寬能隙鈣鈦礦的鹵化物分布不均和相不均勻性核心問題。通過重塑結晶動力學，實現(xiàn)了更均勻晶體生長、更大晶粒尺寸和顯著降低的缺陷密度，直接轉化為非輻射復合損失大幅降低。該技術不僅推動單結鈣鈦礦效率突破22.5%，更將疊層電池效率提升至30.65%的新高度。封裝ICE器件在環(huán)境大氣中功率點追蹤1037小時后仍保持90.5%初始功率，為高效穩(wěn)定疊層光伏技術的商業(yè)化應用奠定重要基礎。

文獻參考自ACS Energy Letters_DOI: 10.1021/acsenergylett.5c01452

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