一、研究背景與挑戰(zhàn)
1.1 瓶頸與研究目標(biāo)
寬能隙鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（WBG PSCs）是構(gòu)建全鈣鈦礦疊層太陽(yáng)能電池（TSCs）的核心組成部分。然而，這類電池面臨嚴(yán)重的非輻射復(fù)合和載流子提取受阻問(wèn)題。過(guò)去的缺陷鈍化策略往往會(huì)引入寄生性的界面問(wèn)題，例如在界面形成絕緣層或反轉(zhuǎn)內(nèi)建電場(chǎng)，進(jìn)而阻礙電子提取并造成VOC損失。因此，如何同步實(shí)現(xiàn)電場(chǎng)工程與缺陷鈍化，是釋放WBG PSCs潛在電壓能力的關(guān)鍵難題。
1.2 研究團(tuán)隊(duì)與解決方法
由蘇州大學(xué)（Soochow University）的王長(zhǎng)擂教授、趙德威教授、李孝峰教授與馬天舒教授等多位學(xué)者共同完成。研究團(tuán)隊(duì)采用一種協(xié)同偶極-缺陷工程策略，并成功將成果發(fā)表于國(guó)際期刊 ACS Nano。研究團(tuán)隊(duì)引入了 3-磺酸丙烯酸/甲基丙烯酸鉀鹽 (SPA/SPM) 作為雙通道調(diào)制劑。特別是SPM，它能創(chuàng)建一個(gè)偶極誘導(dǎo)的內(nèi)建電場(chǎng)（dipole-induced built-in electric field），同時(shí)實(shí)現(xiàn)雙位點(diǎn)缺陷鈍化的協(xié)同調(diào)控。SPM分子中垂直排列的磺酸根 (-SO3-) 基團(tuán)產(chǎn)生了增強(qiáng)的界面偶極，有利于電荷分離與傳輸。
圖4(d)： 該圖表展示了報(bào)告的VOC值與帶隙介于1.75 eV到1.80 eV之間的WBG PSCs性能比較
二、QFLS 表征：解析載子動(dòng)力學(xué)與效率損失 (約 64%)
QFLS (ΔEF) 是評(píng)估太陽(yáng)能電池中非輻射復(fù)合損失的關(guān)鍵指標(biāo)。在光照下，QFLS直接決定了吸收層載流子的分離能，并與組件的開(kāi)路電壓(VOC)有直接關(guān)系；因此，QFLS的提升，即直接驗(yàn)證了VOC的增強(qiáng)。
2.1 QFLS 測(cè)量手法與數(shù)據(jù)來(lái)源
該研究透過(guò)光致發(fā)光量子產(chǎn)率 (PLQY) 測(cè)量來(lái)評(píng)估QFLS。PLQY反映了材料中輻射復(fù)合相對(duì)于所有復(fù)合途徑的效率，是計(jì)算潛在VOC（即QFLS）的基礎(chǔ)。
原始數(shù)據(jù)： 對(duì)照組（Control）鈣鈦礦薄膜的PLQY僅為 0.03%。
調(diào)制結(jié)果： 經(jīng)過(guò)SPM處理后，PLQY大幅提升至 0.41%，而SPA處理后為0.24%。
QFLS 增長(zhǎng)： 這種PLQY的提升，對(duì)應(yīng)于QFLS的顯著增長(zhǎng)：SPA處理使QFLS增加了25.36 meV，而SPM處理則使QFLS增加了 39.2 meV。QFLS值的實(shí)際增強(qiáng)，直接證實(shí)了VOC的提升。
圖2(e)：不同添加劑處理后WBG鈣鈦礦薄膜的PLQY
圖5(b)：TSCs的J-V曲線
2.2 QFLS解析非輻射復(fù)合與載子動(dòng)力學(xué)
抑制界面復(fù)合路徑： 對(duì)照組薄膜在沉積電子傳輸層 (C60) 后，PLQY顯著猝滅，這表明大量界面缺陷導(dǎo)致了非輻射復(fù)合與能量損失。然而，SPM處理后的薄膜，在沉積C60后PLQY沒(méi)有明顯下降，這強(qiáng)烈指出界面復(fù)合路徑已被有效抑制。
延伸載子壽命： 載流子動(dòng)力學(xué)的改善透過(guò)時(shí)間分辨光致發(fā)光 (TRPL) 測(cè)量證實(shí)，SPM處理后薄膜的平均電荷壽命 (τave) 顯著增加，從對(duì)照組的324 ns延長(zhǎng)至604 ns。載子壽命的延長(zhǎng)與QFLS的提升結(jié)果一致，均歸因于復(fù)合損失的減少。
圖2(f)：不同添加劑處理WBG鈣鈦礦薄膜的TRPL光譜
缺陷密度降低： 空間電荷限制電流 (SCLC) 測(cè)量顯示，SPM處理后的空穴傳輸組件具有低的陷阱填充電壓 (VTFL)（0.673 V），表明吸收層中的陷阱密度低。同時(shí)，Urbach 能量 (EU) 也從對(duì)照組的39.23 meV降至SPM的35.62 meV，這些都印證了SPM成功減少了作為非輻射復(fù)合中心的缺陷態(tài)密度。
表S1：不同添加劑處理鈣鈦礦薄膜的TRPL參數(shù)
這篇研究透過(guò)QFLS和PLQY測(cè)量驗(yàn)證了SPM處理對(duì)非輻射複合的抑制效果。EnliTech的QFLS-Maper準(zhǔn)費(fèi)米能階分裂檢測(cè)儀器整合QFLS、PLQY、iVoc及Pseudo J-V多模態(tài)功能，能在兩分鐘內(nèi)測(cè)材料的VOC潛力和效率極限。該設(shè)備適用於界面缺陷鈍化驗(yàn)證、載流子動(dòng)力學(xué)分析，幫助研究團(tuán)隊(duì)快速識(shí)別高潛力材料配方，加速太陽(yáng)能電池研發(fā)進(jìn)程。
2.3 QFLS 在該研究中的作用與意義
QFLS在該研究中扮演了核心的量化角色。它將SPM分子的協(xié)同偶極-缺陷工程（Synergistic Dipole-Defect Engineering）策略，與最終組件的電學(xué)性能提升進(jìn)行了直接鏈接。
SPM分子具有較大的分子偶極矩（18.73 D），且傾向于在鈣鈦礦表面形成垂直排列。這種垂直取向建立了有利的界面電場(chǎng)。
此有利電場(chǎng)與磺酸根基團(tuán)對(duì)未配位Pb2+的雙位點(diǎn)鈍化效應(yīng)相結(jié)合，有效地促進(jìn)了載流子分離、抑制了界面復(fù)合。
最終，QFLS測(cè)量結(jié)果（39.2 meV的增幅），直接量化并驗(yàn)證了此策略在降低非輻射復(fù)合損失上的成功。
圖4(a)：WBG PSCs的J-V曲線
Enlitech SS-LED220 Class A++可調(diào)光譜LED太陽(yáng)光模擬器為疊層電池研究提供理想測(cè)試平臺(tái)。SS-LED220在光譜匹配和時(shí)間穩(wěn)定性均達(dá)到Class A++性能：AM1.5G光譜失配率<6.25%，時(shí)間不穩(wěn)定性<0.5%，空間不均勻性<2%。穩(wěn)定性與精確度提供高重現(xiàn)性太陽(yáng)光模擬，有效消除傳統(tǒng)光源波動(dòng)誤差，確保疊層電池研究數(shù)據(jù)的高準(zhǔn)確性與重復(fù)性。
三、結(jié)論與研究成果
3.1 主要成果總結(jié)
透過(guò)SPM實(shí)現(xiàn)的協(xié)同偶極-缺陷工程，該研究成功提升了WBG PSCs的性能。
單結(jié)WBG PSCs： 實(shí)現(xiàn)了19.48%的高功率轉(zhuǎn)換效率（PCE），以及 1.350 V 的開(kāi)路電壓 (VOC)。
低電壓損失： 該組件達(dá)成了 0.420 V 的低VOC-deficit，是文獻(xiàn)中1.75 eV至1.80 eV寬能隙PSCs中報(bào)告值之一。
疊層電池TSCs： 將優(yōu)化的WBG頂電池整合至全鈣鈦礦疊層電池中，實(shí)現(xiàn)了 28.90% 的優(yōu)異效率（經(jīng)獨(dú)立機(jī)構(gòu)認(rèn)證為28.15%），同時(shí)VOC高達(dá)2.158 V。
優(yōu)異穩(wěn)定性： SPM處理的WBG PSC在惰性氣氛下儲(chǔ)存，在10,000 h后仍能保持初始PCE的90%。
3.2 QFLS 的核心貢獻(xiàn)與研究影響
該研究的核心貢獻(xiàn)在于利用QFLS驗(yàn)證了垂直取向的雙位點(diǎn)磺酸配體，不僅能夠透過(guò)偶極效應(yīng)增強(qiáng)界面電場(chǎng)、加速電荷傳輸，同時(shí)也能有效修復(fù)晶格與界面缺陷。QFLS數(shù)值的明確提升，量化證明了載流子壽命的延長(zhǎng)和非輻射復(fù)合的最小化。
研究成果確立了偶極取向保真度與缺陷修復(fù)效率之間的相關(guān)性，將偶極取向確立為調(diào)控缺陷-能級(jí)景觀（defect-energy landscape engineering）的關(guān)鍵自由度。這為未來(lái)制造高效能、高電壓的全鈣鈦礦疊層太陽(yáng)能電池提供了普適性的設(shè)計(jì)準(zhǔn)則。
圖S29：獨(dú)立機(jī)構(gòu)認(rèn)證報(bào)告，經(jīng)SIMIT認(rèn)證的功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）為28.15%
文獻(xiàn)參考自ACS Nano_DOI: 10.1021/acsnano.5c04978
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